编号：FTJS107679
篇名： 高活性石墨相氮化碳光催化材料制备及海水产氢性能研究
作者： 张志
关键词： 石墨相氮化碳; 超分子组装调控; 光催化; 海水产氢;
机构：北京化工大学
摘要： 随着人类社会的不断进步,全球能源需求持续攀升,环境压力也不断加剧,氢能是一种燃烧热值高、环境友好的清洁可持续能源,对解决能源需求和环境问题具有重要的发展潜力,尤其是利用太阳能驱动的光催化海水分解制氢技术,具有重要的现实意义。因此设计开发适用于海水高效产氢的光催化材料已成为当前光催化领域的重点。石墨相氮化碳（g-C3N4）因为价廉易得、带隙适中、结构稳定以及环境友好的特点,被认为是最具前景的光催化材料。但在产氢领域存在活性位点少,光吸收能力弱以及载流子复合严重等问题。此外,天然海水环境也对材料的活性和抗腐蚀性能提出挑战。因此,本文聚焦于石墨相氮化碳（g-C3N4）及其改性材料在海水光催化产氢中的应用,探索其在天然海水环境中的光催化性能及稳定性。通过材料设计与改性,制备出了两种g-C3N4基光催化剂用于光催化天然海水制氢,都表现出优异的光催化活性和抗腐蚀性能,具体研究内容如下: （1）通过超分子自组装方法将酪胺分子掺杂到氮化碳结构中,合成氨基修饰具有不对称结构的TYCN-2催化剂。酪胺的引入打破了氮化碳结构的对称性,调整了电荷分布,增强了载流子的分离和转移效率,同时氨基的修饰大大增加了催化剂的亲水性,反应活性位点数量增加。光催化性能测试结果表明,TYCN-2催化剂在天然海水体系中析氢速率显著提升至12399μmol g-1 h-1,是CN(4256μmol g-1 h-1)的3.0倍,并在连续反应16小时后仍能保持优异的光催化活性和结构稳定性。 （2）通过超分子自组装方法将富π电子有机小分子单体4-碘苯甲醛（IBD）引入到氮化碳网络中,合成了扩展π电子和氧掺杂协同作用的COCN80催化剂。所合成的COCN80具有海绵状的多孔网状结构使其拥有237.59 m2 g-1的大比表面积,反应活性位点显著增加。扩展π电子和氧掺杂共同调节了氮化碳的能带结构,拓宽了光响应范围,同时在结构中形成供体-受体系统,加快了载流子的分离和转移效率。COCN80催化剂在天然海水中具有15792μmol g-1 h-1的高效的光催化析氢速率,在稳定性测试中展现出令人满意的抗腐蚀能力。以上工作为海水光催化产氢的实际应用提供了新的思路。