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介孔石墨相氮化碳/壳聚糖凝胶微球吸附水中U(Ⅵ)的性能与机理研究
320 2025-09-26
编号:CYYJ044033
篇名: 介孔石墨相氮化碳/壳聚糖凝胶微球吸附水中U(Ⅵ)的性能与机理研究
作者: 王悦
关键词: 介孔石墨相氮化碳; 壳聚糖; 凝胶微球; 吸附; 铀(Ⅵ);
机构:南华大学
摘要: 在核能的发展与生产应用过程中会产生大量的含铀废水并引发铀污染难题,铀具有放射性和毒性如果处理不当会对环境和人类身体健康造成很大的危害。现有含铀废水的处理方法中吸附法因其简单、经济、高效等优点,被认为是目前处理含铀废水最具潜力的技术之一。本研究通过调控石墨相氮化碳(g-C3N4)的比表面积和孔隙,并与生物质材料壳聚糖(CS)复合制备了两种吸附剂,利用表征手段研究了两种材料的表面性质和结构,探讨了两种材料吸附U(VI)的性能与作用机理,研究成果如下: (1)以三聚氰胺为前驱体制备g-C3N4,通过共混交联法制备石墨相氮化碳/壳聚糖复合材料(CNCS)。SEM、XRD和FTIR表征对复合材料表面性质和结构进行了分析;XPS、FTIR等结果揭示了吸附机理。实验结果表明,在p H为6,CNCS投加量为0.2 g/L,吸附时间120 min,初始铀浓度10 mg/L,温度为308 K条件下,CNCS复合材料对U(VI)的去除率为95.87%。CNCS复合材料的最大吸附量达到324.45 mg/g。吸附过程符合Langmuir等温模型和拟二阶动力学模型,吸附过程是一个自发吸热过程。CNCS对U(VI)的吸附机理主要为-NH、-OH、C-O、C=O、C-N等官能团与U(VI)发生的配位络合。 (2)以三聚氰胺和纳米SiO2为原料,通过热聚合法制备了介孔石墨相氮化碳(PCN),并通过交连冷冻干燥法将其负载于壳聚糖凝胶微球上,制备了介孔石墨相氮化碳/壳聚糖凝胶微球(PCNCS)。SEM和BET分析表明了PCN的制备成功,PCN的比表面积增大,约是纯g-C3N4的28倍。SEM、FTIR等表征分析证明了PCN成功负载在壳聚糖微球上,且负载PCN后PCNCS凝胶微球表面褶皱和孔隙增多,比表面积是CS凝胶微球的7倍。吸附实验结果表明:在p H为6,吸附时间120 min,温度为313 K时,PCNCS凝胶微球投加量为0.2 g/L时,初始铀浓度为10 mg/L时,PCNCS凝胶微球对U(VI)的去除率达到97.6%。吸附动力学符合拟二级动力学模型,Freundlich吸附等温线模型能更恰当地解释了PCNCS凝胶微球在U(VI)上的吸附行为,吸附过程为多层不均匀吸附。PCNCS凝胶微球对U(VI)的吸附机理主要为静电吸附和C-H、-NH、-OH、C-N等官能团与U(VI)的络合作用。PCNCS凝胶微球具有良好的可再生性能,五次循环后对U(VI)的去除效率仍有85%。