编号：CYYJ044035
篇名： 柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球对稀土废水中U（Ⅵ）的去除机制研究
作者： 吴凡
关键词： 氧化石墨烯; 柿单宁; 壳聚糖; 铀; 去除机制;
机构：南华大学
摘要： 国内某稀土矿在开采和冶炼过程中产生了大量的低浓度含铀放射性废水,现有的稀土废水处理方法,难以达到废水的放射性排放指标要求,需进一步对含铀废水进行深度去除。在含铀废水的处理方法中,吸附法有着操作简单、成本低廉等优点,其关键在于针对污染物找到合适的吸附剂。本研究通过共混交联法制备了柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖（PGC）微球,探究微球对水中U（Ⅵ）的去除性能与机制,并用其对真实含铀稀土废水进行了除铀试验。研究结果如下: 将氧化石墨烯和壳聚糖以质量比为1:6的比例进行复合,得到氧化石墨烯/壳聚糖微球（GC）,再以戊二醛为交联剂,将氧化石墨烯/壳聚糖微球与柿子单宁进行交联,制备了一种柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球（PGC）材料。通过FTIR等分析结果表明,通过氢键、酚缩合反应和π-π相互作用将柿单宁交联到氧化石墨烯/壳聚糖微球上,柿单宁改性在增大了材料比表面积的同时,给微球带来了更多的含氧、含氮官能团。去除性能试验表明,在p H值为5.0,温度为30℃,初始U（Ⅵ）浓度为10 mg/L,微球投加量为0.2 g·L-1时,120 min内柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球对U（Ⅵ）的去除率达到了98.2%,相较于改性前的微球材料（GC）,柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球在去除水溶液中U（Ⅵ）的过程中受p H值的影响更小,p H值在3～8去除率都保持在75%以上,有利于微球更好地适应各种p H值不同的真实铀废水。柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球对U（Ⅵ）的吸附符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学吸附模型,说明微球去除水中U（Ⅵ）是化学吸附过程,且以多层吸附为主。同时,柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球对U（Ⅵ）最大吸附容量达到了199.13 mg·g-1。通过XPS等表征证实,柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球成功吸附了U（Ⅵ）,并且微球表面上的-NH、-COOH、-OH等官能团通过螯合作用去除U（Ⅵ）。同时,经过5个循环的吸附-解吸实验,柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球对U（Ⅵ）的去除率保持在83.2%,表明该微球有着良好的机械性和可重复性,在吸附后可以快速分离并重复利用。此外,将该微球用于稀土萃取废水和稀土综合废水的铀处理实验中,能有效地将萃取废水的铀浓度从2.12 mg·L-1降至0.02 mg·L-1以下,将综合废水的铀浓度从0.12 mg·L-1降至0.07 mg·L-1。 综上所述,柿单宁改性氧化石墨烯/壳聚糖微球可以作为一种绿色、高效的吸附剂,为柿单宁资源回收利用提供新思路,拓宽了其在废水处理方面的应用。