编号：CYYJ04568
篇名： 第一性原理研究缺陷石墨烯负载Sm单原子催化剂对Li2O2分子氧化反应的催化机理
作者： 肖羽；柯强；雷雪玲
关键词： 锂-氧电池; 氧化反应; Sm单原子催化剂; 第一性原理计算;
机构：江西师范大学物理与通信电子学院
摘要： 锂-氧电池虽有超高的理论能量密度,但实际应用仍面临氧化反应动力学缓慢、充电过电位高等严峻问题.大多数应用于锂-氧电池的单原子催化剂主要是基于过渡金属不饱和配位的d轨道,而稀土元素Sm有丰富的4f轨道电子.最近研究表明Sm单原子催化剂在锂-硫电池中能提升多硫化物的转化,并在全电池实验中实现超稳定的循环性能.因此,本研究设计并优化了17种Sm单原子催化剂SmNxCy（x+y=4,6）,通过稳定性和催化活性筛选出SmN3C3-1催化剂应用于锂-氧电池.通过研究对Li2O2分子的催化氧化,发现Li2O2分子氧化的速率决定步为第2步,充电过电位为0.52V.机理分析表明SmN3C3-1催化剂的d-f-p轨道杂化消除了对Sm原子4f轨道的屏蔽,促进了界面电荷转移,从而增强了对Li2O2分子的催化氧化.本工作为稀土单原子催化剂在锂-氧电池中的应用提供了新视角.